Paladyum esaslı nanokatalizörlerle suda çözünmüş kloroformun uzaklaştırılması

Abstract

Son yıllarda Nanoteknoloji sağladığı avantajlar nedeniyle birçok alanda kullanılmaktadır.Bu çalışmada da, nanoteknolojinin avantajlarından yararlanılarak nanokatalizör hazırlanmış ve sulu ortamda bulunan kloformun deklorinasyonu gerçekleştirilmiştir.Katalizör olarak nano boyutta metaller kullanıldığında daha etkin bir halojen giderme yapılabilmektedir. Bunun nedeni metal nano boyutta olduğu zaman, metal yüzey alanının artmasıdır. Ayrıca nano boyutta bimetalik katalizör kullanıldığında elektronik ve geometrik etkiler nedeniyle daha etkin hidrodehalojenasyon yapılabilmektedir.Organik bileşiklerden Trikloroetilen(TCE), Tetrakloroetilen(PCE), Karbon tetraklorür, kloroform elektronik endüstrisinde, küçük ölçekli kimyasal üretiminde, tekstil yıkama endüstrisinde kullanılmakta ve yeraltı sularına karışmaktadır. Klorlu bileşikler akciğerlere zarar vermekte, düşüklere ve kansere neden olmaktadır.Yapılan çalışmada insan sağlığına oldukça zararlı olan kloroformun sulu ortamdan uzaklaştırılması için nano boyutta katalizörler hazırlanmış ve kloroform deklorinasyonunda kullanılmıştır.Öncelikle uygun katalizör bulmak için ticari katalizörler ile çalışmaya başlanmış Johnson Matthey firmasından temin edilen destek maddesi olarak Al2O3'ün kullanıldığı, %1 Au içeren , %0,1 ve %1 olmak üzere iki farklı oranda Pd içeren katalizörler kullanılmıştır. Bu çalışmalar neticesinde % 0,1Pd içeren katalizörler ile iyi sonuç alındığı görülmüştür.Daha sonra AuTEK firmasından temin edilen (%1)Au/Al2O3, (%1)Au/ ZnO, (%1)Au/ TiO2 örnekleri katalizör olarak kullanılmış istenen sonuçlar alınamayınca, modifiye edilerek bunların üzerine %0,1 oranında ve %1 oranında Pd, impregnation(emdirme) tekniğiyle eklenerek kloroform deklorinasyon reaksiyonunda kullanılmıştır. Buradan elde edilen sonuçlar da bir önceki çalışma sonuçlarını desteklemiş ve %0,1 Pd içeren örneklerin katalitik aktivitesinin yüksek olduğu görülmüştür. Ayrıca, farklı destek maddeler kullanıldığında farklı sonuçlar elde edilmiştir.Ticari ve modifiye edilen katalizörle elde edilen sonuçlara dayanılarak çalışma daha da genişletilerek deposition-precipitation(tortu çöktürme) ve impregnation(emdirme) tekniği kullanılarak Pd/Au/TiO2 (Degussa P25)(H2/N2), Pd/Au/ZnO<100nm(H2/N2), Pd/Au/ZnO-%6Al2O3 (H2/N2), Pd/Au/ZnO < 5 µm(H2/N2), Pd/Au/ZrO2 < 100 nm (H2/N2), Pd/Au/ZrO2 < 5 µm (H2/N2), 6 farklı katalizör hazırlanmıştır. Bu katalizörlerin yapısını aydınlatmak için SEM fotoğrafları çekilmiş, SEM-EDS analizleri yapılmış, BET yüzey alanları ölçülmüş, AAS ile içindeki metal miktarları belirlenmiş ve en başarılı katalizör olan Pd/Au/TiO2 (P25)(H2/N2) örneğine ait HR-TEM incelenmesi yapılmıştır. Sonuçlar katalizörlerin nano boyutta başarılı bir şekilde hazırlandığını göstermiştir.Hazırlanan ve yapısı aydınlatılan katalizörler kloroform deklorinasyon reaksiyonunda katalizör olarak kullanılmışlardır. Pd/Au/TiO2 (P25)(H2/N2)'nin en iyi katalitik aktivite gösteren katalizör olduğu görülmüş reaksiyon hızı 24,43 LgPd-1dk-1olarak hesaplanmıştır.En iyi katalizör olan Pd/Au/TiO2 (P25)(H2/N2) Dupont firmasından temin edilen gerçek su örnekleri içindeki kloroformun deklorinasyonunda kullanılmıştır. Düşük konsantrasyonlarda başarılı olunmuştur.Anahtar Kelimeler: Nanoteknoloji, nanokatalizör, kloroform, organik kirlilikler, sulu ortam, metal oksit destek maddeleri, altın, paladyum.